文中部分检测表征工作在华南理工大学分析测试中心完成，透射电子显微镜支撑文中部分测试数据。
氮掺杂碳复合材料被认为是一种极具前景的多相催化剂，其催化性能不仅取决于活性位点的本征活性，而且与可及性活性位点的数量密切相关。含氮丰富的沸石咪唑框架材料（ZIF）是制备氮掺杂碳复合材料的理想前驱体，可实现组分的精细调控。然而，ZIF衍生的氮掺杂碳复合材料通常只含有微孔，这极大的限制了活性位点的可及性和分子的扩散，造成其催化活性难以得到充分展现。
近日，华南理工大学李映伟教授和陈立宇教授，以课题组先前报道的单晶有序大孔ZIF（SOM-ZIF-8）为模板，通过外延生长ZIF-67纳米薄层制备了SOM-ZIF-8
ZIF-67材料。进一步通过热解SOM-ZIF-8ZIF-67构建了兼具有序大孔和介孔孔壁的氮掺杂碳负载钴复合材料（H-3DOM-Co/NC）。在热解过程中，三维有序大孔结构得以保留，而孔壁实现了从实心到空心的转变。将所得的H-3DOM-Co/NC材料用于生物质平台分子糠醛加氢制环戊醇的反应中。研究发现，兼具有序大孔和介孔孔壁结构能显著提高金属Co的分散度，从而极大的提高H-3DOM-Co/NC材料的催化性能。在相同反应条件下，H-3DOM-Co/NC的催化性能要远于仅具备有序大孔，介孔和实心结构的氮掺杂碳负载钴复合材料。H2-TPD测试表明介孔孔壁有助于提高金属活性位点的可及性。最后，CO2-TPD测试，py-FTIR测试和催化实验表明酸位点有利于FFA加氢反应中碳正中间体的形成，从而促进该催化加氢反应。该工作为具有多级孔结构复合材料的合成提供了一个新思路。论文信息：该成果以题为“Nitrogen-DopedCarbonCompositeswithOrderedMacroporesandHollowWalls”发表在AngewandteChemieInternationalEdition（,60,–）上。华南理工大学博士生姚文为论文第一作者，通讯作者为华南理工大学李映伟教授和陈立宇教授。
文章链接：