研究背景
随着经济和全球人口的增长，我们继续依赖不断耗竭的化石燃料来发电和运输，这也导致大气中二氧化碳浓度逐年增加，其对全球变暖和海洋酸化的影响是人类面临的最大挑战之一。因此，如何将二氧化碳有效地转化为碳基化学品和高附加值燃料的需求也越来越迫切。对于CO2而言，C=O(kJmol-1)的高键能意味着激活CO2分子需要很高的过电位。此外CO2电还原过程存在多个电子/质子耦合转移过程，产生多种中间体，机制复杂，所以在动力学上是缓慢的。因此，提高电催化CO2RR的性能需要高效的电催化剂。在过去的几十年里，人们开发了一系列用于CO2RR的电催化剂，如贵金属、过渡金属、分子金属配合物、金属有机框架材料、碳基材料和N掺杂碳基材料。其中过渡金属氮碳（M-N-Cs）材料(M=Ni、Co、Zn、Fe、W、Mn、Cu、Mo等)被认为是很有前途的贵金属催化剂候选材料。M-N-Cs是一种发展迅速的单原子催化剂(SAC)，具有以下优点:(i)最大限度地提高了金属原子的利用率，接近%;(ii)金属原子高度分散，导致活性位高度暴露;(3)具有相对均匀的活性中心;(4)低配位数的中心金属原子为研究催化机理提供了理想的模型体系。此外，基于碳基的M-N-Cs还具有化学稳定性好、电导率优异、比表面积大、多孔结构可调和制备成本低等优点。M-N-Cs具有独特的网络结构、众多的边缘位点和丰富的活性位点，有利于电子传递。得益于这些特性，近年来M-N-Cs在电催化二氧化碳还原方面受到了广泛