随着化石能源的快速消耗和与之带来的全球气候、环境的迅速恶化，发展清洁、可再生能源成为当今科研和应用技术领域的重要问题。氢能是一种能量密度高并且环境友好的能源，是替代化石能源的理想清洁能源。直接从电分解水获得氢气是一种无污染、高效的获取氢能的方式，然而目前其仅占氢能来源的4%。发展高效、廉价的电催化剂以获得高催化效率和稳定性是发展电解水制氢研究的关键。
含有过渡金属的氮掺杂碳材料(M-N-C,M=Co,Fe等)是非常有潜力的替代Pt/RuO2等贵金属及其化合物的电催化材料。但是，迄今为止上述材料只能有限地显示出单/双功能，不能同时实现重要的三个电化学反应，即：氧还原反应(ORR)，析氢反应（HER）和析氧反应（OER）。
中国科学技术大学高分子系徐航勋教授课题组采用超分子交联的方法以含有Fe的四羧基卟啉分子作为交联剂，得到交联聚吡咯网络作为碳源，在吸附Co离子后通过碳化得到Fe/Co-N-C双掺杂兼含有Co纳米粒子的多孔碳材料(图1)。通过电化学性能测试(图2)，发现上述材料在碱性电解液中的ORR性能与商用Pt/C催化剂相当，能够实现高效四电子氧还原过程将氧气直接还原成氢氧根离子，且性能比商用Pt/C更稳定。同时,此催化剂在碱性溶液中的OER性能与RuO2催化剂相当；而且在10mA/cm2电流密度下，其HER过电位仅为mV。
▲图1.利用超分子交联方法制备聚吡咯水凝胶
▲图2.所得到多功能电催化剂在0.1MKOH中电化学反应性能
基于所制备材料优异的ORR,OER和HER功能，可以直接利用其构建金属空气电池来实现自供电电解水制氢。如图3所示，以两个锌空电池串联对碱性电解水系统供电，可以实现快速的氢气/氧气产出。氢气产生速率达到umol/h，且氢氧比接近2:1。一系列对比实验证明Fe-N和Co-N催化活性点位起着协同增强ORR,OER和HER的作用，与此同时，Co纳米粒子的存在可以进一步增强上述电化学反应的活性。因此，这项工作简单地利用聚吡咯凝胶富含氮的特性，将Fe/Co同时引入到含氮碳材料体系中，实现协同增强的多功能电催化活性，为今后设计与发展基于高分子材料的新型多功能电催化材料提供新的思路，具有重要的启示意义。
▲图3.基于多功能电催化剂的自供电电解水系统
相关研究结果以NovelIron/Cobalt-ContainingPolypyrroleHydrogel-DerivedTrifunctionalElectrocatalystforSelf-PoweredOverallWaterSplitting为题发表在AdvancedFunctionalMaterials。
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