1成果简介
燃料电池和金属-空气电池被作为是极具潜力的新能源技术，有望被广泛地应用于新能源汽车等耗能设备之中。氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)是燃料电池和金属-空气电池技术中的关键反应。目前，这些新能源技术面临的主要挑战之一就是ORR和OER动力学过程迟缓，反应效率未达期望。主要的解决方法是开发稳定、高效的电催化剂。Pt，Ru，和Ir等贵金属被认为是用于ORR和OER的有效电催化剂，但它们的高成本及低稳定性严重阻碍了它们的大规模应用。近年来研究表明，多杂原子（如N，P，F，S等）掺杂碳材料具有优异的ORR/OER双功能电催化性能和稳定性。然而，传统的掺杂方法需要多步的后掺杂过程，耗时且掺杂效率不太理想。本文东华大学研究人员在《Small》期刊发表名为“Metal-FreeMulti-Heteroatom-DopedCarbonBifunctionalElectrocatalystsDerivedfromaCovalentTriazinePolymer”的论文，研究提出了一种制备氮、磷、氟-三掺杂的碳纳米球(NPF-CNS)的自模板碳化策略，在此过程中，富含杂原子的共价三嗪聚合物同时作为C、N、P、F元素的“自掺杂”前驱体，避免了繁琐而低效的后掺杂过程。该策略实现了多杂原子同时高效而均匀的掺杂，且F的引入增强了所得到催化剂的电子结构和表面润湿性，有利于提高电催化性能。
所制备的催化剂在广泛的PH范围内具有优异的ORR催化活性，并在碱性电解液中具有突出的OER性能。优异的ORR/OER双功能电催化活性归因于预先设计的杂原子催化活性中心和高的比表面积。使用该催化剂作为阴极的锌-空气电池，显示出高达mWcm-2峰值功率密度，可实现次放电/充电循环，极大的超过了商用贵金属催化剂。本研究为高效、稳定的多杂原子掺杂非金属碳电催化剂的设计、制备提供了简便有效的策略。2图文导读
图1、NPF-CNS的制备过程示意图。
图2、a-c)FP-CTP的TEM图像。d,e)NPF-CNS-2的TEM和f)HRTEM图像。g)NPF-CNS-2的STEM-EDS元素映射分别用于C、N、P和F元素。
图3、a)NPF-CNS-1、NPF-CNS-2、NPF-CNS-3和NP-CNS的拉曼光谱。b)NPF-CNS-2的XPS测量光谱。c-f)NPF-CNS-2的高分辨率C1s、N1s、P2p和F1sXPS光谱。
图4、a)NPF-CNS-1、NPF-CNS-2、NPF-CNS-3、NP-CNS和IrO2催化剂在1mKOH中的OER极化曲线，扫描速率为5mVs-1，rpm。b)NPF-CNS-1、NPF-CNS-2、NPF-CNS-3、NP-CNS和IrO2催化剂的塔菲尔图来自OER极化曲线。c)NPF-CNS-2和IrO2催化剂分别在1mKOH中的计时电流响应。d）各种催化剂的ΔE比较。
图5、a）锌空气电池的示意图。b)显示由两个串联组装的锌空气电池供电的LED灯的照片。c)使用NPF-CNS-2和商用Pt/C正极的锌空气电池的放电极化曲线和功率密度曲线。d)使用NPF-CNS-2和商用Pt/C+IrO2正极的可充电锌空气电池的充电和放电曲线。e)NPF-CNS-2和Pt/C电极在电流密度分别为10、20、30、40、50和10mAcm-2下的倍率性能。f）具有NPF-CNS-2和商用Pt/C+IrO2阴极的可充电锌空气电池在5mAcm-2电流密度下的恒电流充放电循环曲线。
文献：