本文要点:
一步法溶解和掺氮制备具有高比表面积和蜂窝状三维结构的纤维素基高吡咯氮掺杂碳的气凝胶
成果简介
本文中国科学院山西煤炭化学研究所MengZhang等研究人员在《ChemElectroChem》期刊发表名为“PreparationofHighlyPyrrolicNitrogenDopedCarbonAerogelsforLithiumSulfurBatteries”的论文,研究通过使用便捷,环保的原位溶解工艺成功地制备了纤维素基,高吡咯氮掺杂的碳气凝胶(PNCA)。所得的气凝胶具有蜂窝状的三维结构和高度吡咯-氮掺杂的构型。由于吡咯氮的分布和三维网络结构,PNCA作为锂硫电池正极的主体材料,实现了高达76.7%的高硫载量。
因此,这种复合探针具有出色的电化学性能,包括长期循环稳定性(次循环中0.2℃时为.8mAhg-1,次循环中1℃时为.5mAhg-1)和优异的倍率性能(0.2℃时为.9mAhg-1,0.5℃时为mAhg-1,1℃时为.3mAHG-1,3℃时为mAHG-1)。这项研究旨在为合成高反应性氮掺杂碳材料提供新见解,然后进一步就锂硫电池高级基质材料的设计和开发提出未来观点。此外,在与DFT理论计算相结合后,首次揭示了吡咯掺杂氮构型在多硫化物催化转化中的关键机理。
图文导读
方案一、原位制备纤维素基高吡咯氮掺杂碳气凝胶(PNCA)的示意图。
图1、a)CA和b)PNCA的低倍SEM图像;c)CA和d)PNCA的高倍SEM图像;e)CA和f)PNCA的TEM图像;g,h)PNCA的高分辨率TEM图像;i)PNCA
S的SEM映射。图2、a)S,PNCA和PNCA
S得XRD模式;b)S,PNCA和PNCAS的TGA线。图3、a)N2吸附和解吸等温线,b)PNCA和PNCA
S的孔径分布。c)PNCA和PNCAS的拉曼光谱。d)纤维素,PNCA和PNCAS的FTIR光谱。图4、a)XPS调查频谱;b)PNCA和PNCA
S的C1s,c)N1s和d)PNCAS得S2p的高分辨率光谱。图5、a)吸附模型(包括俯视图和侧视图),以及b)不同的N掺杂构型的不同多硫化锂簇的相应吸附能。注意:绿色值表示键的长度,在模型中处于未键合状态,实际上是类似于氢的键合状态;对于3PL/3PD_Li2S6,Li-N是最稳定的键。
小结
在这项研究中,通过一步一步碳化和活化过程,以一种简便且生态友好的原位溶解方式成功制备了用于锂硫电池的高吡咯氮掺杂碳气凝胶。通过上述表征分析,电化学性能评估和DFT理论计算,这是首次证明高吡咯氮基碳气凝胶在装载锂硫电池硫磺阴极中的独特作用。同时,这也是纤维素低温溶解策略首次被巧妙地用于原位氮掺杂碳的制备,从而获得了高活性和高比例的吡咯氮掺杂碳。此外,本研究为生物聚合物的环保和高价值开发与利用提供了实用指导,以及锂硫电池开发的新思路。
文献: