ACSCatalysis掺氮碳上的金属

电催化学术

使用可再生能源进行电化学CO2还原(eCO2RR)是追求碳中和的有效途径。eCO2RR转化为CO对于通过双功能催化促进C-C耦合和实现从CO2到C2+的级联转化必不可少。

近日,法国蒙彼利埃大学FrédéricJaouen报道了开发并研究了一系列M/N-C(M=Mn、Fe、Co、Ni、Cu和Zn)催化剂,其特征在于在非原位条件下负载在氮掺杂碳(N-C)上的高度分散的金属氧化物颗粒,除了Cu/N-C和Zn/N-C,其他M/N-C主要是原子分散的金属位点。

本文要点

要点1.研究人员在具有气体扩散电极(GDE)的流通池中评估了M/NC的催化活性和对eCO2RR转化为CO的选择性,并揭示了它们对CO产物活性的火山型趋势。结果显示,Co/NC-C在-0.5V(vsRHE)时,表现出最高的本征活性,而Ni/NC-C则显示出高活性和选择性。

要点2.OperandoX射线吸收光谱表明,Cu/N-C中的大部分Cu原子在eCO2RR过程中形成Cu0团簇,而Mn/、Fe/、Co/和Ni/N-C催化剂保持金属氢氧化物结构,同时在Fe/、Co/和Ni/N-C中有少量的M0形成。此外,Fe/、Co/和Ni/N-C的优异活性归因于相收缩和HCO3?插到入金属氢氧化物的层状结构。

要点3.在无PGM电解槽中,M/N-C阴极与最先进的NiFe基阳极耦合,结果显示,Ni/N-C在mA?2时,4V的槽电压下,对CO的FE值超过了80%。

JingkunLi,etal,MetalOxideClustersonNitrogen-DopedCarbonareHighlySelectiveforCO2ElectroreductiontoCO,ACSCatal.

DOI:10./acscatal.1c




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