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巴西圣保罗大学JoséL.Bott-Neto和ThiagoS.Martins等报道了一种光电化学(PEC)装置,以检测前列腺特异性抗原(PSA)在可见LED光照射下的护理点(POC)模式。该设备由一个3D打印的微型光电化学系统和一个由丝网印刷碳电极(SPCE)制成的一次性PEC免疫传感器组成。将固定在石墨氮化碳(Ni-gC3N4)上的单原子Ni、二氧化钛纳米粒子(TiO2)和对氨基苯甲酸制备的芳基重氮盐包覆在SPCE表面。电沉积在Ni-gC3N4/TiO2上的芳基重氮降低了光生载流子的复合,使光电流比纯TiO2提高了3.1倍。这种功能化策略通过碳二亚胺反应提供了羧基来锚定抗体,这可以扩展到任何其他类型的免疫传感器。在最佳条件下,PEC免疫传感器检测PSA的范围为10-16~10-8gmL-1,检出限为0.06fgmL-1。通过重复性和稳定性试验证实了该装置的稳定性。在人血清标本中也能检测到PSA,表明PEC免疫传感器具有临床诊断的潜力。

研究主体

图1.(a)PEC免疫传感器的制备程序。(b)PEC实验中使用的便携式系统图2.(a)Ni-gC3N4的制备及形成七嗪基聚合碳氮化物的主要单元和官能团示意图;(b)TiO2、gC3N4和Ni-gC3N4的XRD谱图;(c)TiO2、gC3N4、Ni-gC3N4和Ni-gC3N4/TiO2的红外光谱图3.(a~b)分别为gC3N4和Ni-gC3N4的C1s高分辨XPS谱;(c~d)分别为gC3N4和Ni-gC3N4的N1s高分辨XPS谱;(e~f)分别为TiO2和Ni-gC3N4/TiO2的Ti2p高分辨XPS谱图4.(a~c)Ni-gC3N4和(d~f)Ni10-gC3N4/TiO2的TEM图像;Ni-gC3N4的(b)Ni和(c)N元素分布及Ni10-gC3N4/TiO2的(e)Ti和Ni(f)的元素分布也得到图5.(a)Kubelka?Munk图(F(r));(b)不同样品(F(r)hν)1/2与光子能量的Tauc图图6.(a)(i)TiO2、(ii)gC3N4/TiO2、(iii)Ni10-gC3N4/TiO2、(iv)Amb/Ni10-gC3N4/TiO2在含0.1MAA的PBS溶液(pH7.4)中,在0V(vsOCP)下的瞬态光电流曲线;(b)EIS谱;(c)在0.1MKCl和5mM[Fe(CN)6]4-/3-溶液中,50mVs-1测得的TiO2、gC3N4/TiO2、Ni10-gC3N4/TiO2电极的CV曲线;(d)TiO2(左)和Ni-gC3N4(右)电极在0.1MKCl和5mM[Fe(CN)6]4-/3-溶液中的MottSchottky曲线图7.可见LED光照射下Amb/Ni-gC3N4/TiO2光催化剂上PSA的检测机理图8.(a)不同浓度的TiO2和(b)Nix-gC3N4/TiO2电极在0.1AA浓度下的PEC响应;(c)Ni10-gC3N4/TiO2,(1)不含或含(2)0.1MAA、(3)0.05MAA、(4)0.1MAA、(5)0.2MAA的Amb/Ni10-gC3N4/TiO2的PEC响应;(d)0.1MAA时,Amb/Ni10-gC3N4/TiO2在s的光电流。所有实验均在pH(7.4)的PBS溶液中记录,电位为0V(对OCP)图9.(a)在PBS溶液(pH7.4)中记录5mM[Fe(CN)6]4-/3-的EIS谱;(b)在可见LED光照射(nm)下,在0V(vsOCP)下,在含0.1MAA的PBS溶液(pH7.4)中免疫传感器的PEC响应;(c)PSA浓度从10-18增加到10-8gmL-1的PEC响应曲线;(d)PEC免疫传感器在10-8gmL-1PSA中的稳定性和重复性图10.(a)PEC免疫传感器的选择性:10ngmL-1PSA、1ngmL-1蛋白(CA15-3、p54、BSA)、ngmL-1的其他干扰物(KCl、NaCl、维生素D3、尿酸),混合物包含所有提到的物质;(b)PEC免疫传感器与稀释的人血清样本中的10、1和0.1ngmL-1PSA孵育后的PSA恢复值。(n=4)。所有实验均记录在含0.1MAA的PBS溶液中,0V(vs.OCP),LED可见光照射原文索引JoséL.Bott-Netoetal.,PhotocatalysisofTiO2SensitizedwithGraphiticCarbonNitrideandElectrodepositedArylDiazoniumonScreen-PrintedElectrodestoDetectProstateSpecificAntigenunderVisibleLight.ACSAppl.Mater.Interfaces.DOI:10./acsami.2c.欢迎来稿及合作:pec_

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