氧化脱氢是构建氮杂芳环最有效的手段之一。相比于均相催化剂,非均相催化剂无疑更符合绿色化学和工业化生成的要求。碳材料作为催化剂在有机合成、污染物降解和电催化领域都有广泛的应用。杂原子掺杂(B、N、P、S等)可以进一步改善碳材料的催化性能,因为其可以有效地调节电子结构、诱导晶格缺陷并产生活性催化中心。具体而言,N和P掺杂的多孔碳材料已被应用于苯甲醇的光催化氧化、硝基芳烃的还原和氢转移反应中,因为它们在掺杂杂原子附近具有类似金属的d带电子结构。基于此,本课题组开发一种ZIF衍生N,P共掺杂的碳材料用于催化氧化N-杂环的芳构化。
论文要点:
(1)N,P-共掺杂碳材料NPCH已被开发为用于N-杂环氧化脱氢的无金属非均相催化剂,其对各种1,2,3,4-四氢喹啉、四氢异喹啉、二氢吲哚和四氢喹喔啉衍生物的脱氢具有高活性,从而以优异的选择性得到所需的杂芳烃。
(2)该材料对典型的中毒试剂表现出很高的耐受性,并且可以很容易地回收/重复使用,而活性只有轻微的损失。
(3)该反应只需要使用空气作为氧化剂,在纯水介质中进行且不需要金属催化剂,补充了现有的合成策略,用于绿色和可持续地合成官能化芳族N-杂环化合物。
该工作已经发表在ChemicalScience上,第一作者为南京理工大学博士研究生孙康康,通讯作者为南京理工教师陆国平,德国莱布尼茨催化研究所HelfriedNeumann博士和MatthiasBeller教授。
Sun,K.;Shan,H.;Ma,R.;Wang,P.;Neumann,H.;Lu,G.-P.;Beller,M.,CatalyticoxidativedehydrogenationofN-heterocycleswithnitrogen/phosphorusco-dopedporouscarbonmaterials.ChemicalScience,doi:10./d2sca