青科大王磊赖建平AEM吡咯氮和吡啶氮与P

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开发具有强金属-载体相互作用(strongmetal-supportinteraction,SMSI)的高性能铂(Pt)基催化剂对于在高电流密度条件下通过水电解制氢具有重要意义,但仍然具有挑战性。基于此,青岛科技大学王磊教授和赖建平教授等人报道了一种具有SMSI的催化剂Pt/X-NCNT(X=4,8,12,16),并首次证明了两种N官能团和Pt在碱性介质中促进析氢反应(HER)的协同作用。此外,作者还研究了两种N官能团(吡咯-N和吡啶-N)的含量对催化剂析氢性能的影响。对比现有的Pt基催化剂,具有最佳吡啶-N和吡咯-N比例的Pt/8-NCNT显示出优异的HER性能。Pt/8-NCNT仅需要17、和mV的过电位即可以达到10、和mAcm-2的电流密度,并且在电流密度为mAcm-2下进行测试h电流时间后表现出低过电位和优异的稳定性。通过H3PO4阻断测试和原位电化学傅里叶变换红外光谱(FT-IR)测试表明,在HER期间,吡啶-N和Pt的协同作用可以促进水对Pt的吸附,而吡咯-N与Pt可以有效促进*H2O的解离。密度泛函理论(DFT)计算进一步证明了吡啶-N和吡咯-N在调节一些重要反应中间体(H2O*、OH*、H*)的Gibbs自由能(ΔG)方面的作用。H2O*的快速吸附和OH*的解吸提供了足够的H*,加速了反应的动力学。该工作展示了吡咯-N和吡啶-N在反应中的作用,并为设计用于各种电化学和催化应用的先进SMSI电催化剂提供了新思路。TheSynergisticEffectofPyrrolic-NandPyridinic-NwithPtUnderStrongMetal-SupportInteractiontoAchieveHigh-PerformanceAlkalineHydrogenEvolution.Adv.EnergyMater.,,DOI:10.2/aenm.00110.


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