厦门大学王宇成副教授与叶进裕博士基于一系列具有不同孔结构但具有相似表面状态或性质的N/C催化剂，分别在旋转环盘电极（RRDE）和流动池（FC）中研究了孔结构对氧还原反应（ORR）活性和选择性的影响，并对这两种测试条件下孔结构的影响进行了对比和分析。
过氧化氢(H2O2)作为一种绿色氧化剂，广泛应用于纸浆和纺织品漂白、废水处理、化学合成、消毒等一系列工业过程中。二电子ORR电化学合成H2O2具有高效、绿色、安全、现场制备的优点，被认为是取代传统的能源密集型蒽醌工艺的一种极具前景的方法。杂原子掺杂的碳材料，例如氮掺杂的碳（N/C），最近被认为是最有前景的二电子ORR电催化剂。这些催化剂的ORR活性和选择性可以通过控制活性位点来调整。同样重要的是调整孔结构以承载活性位点。为了实现孔结构的合理设计，需要阐明孔结构对ORR活性和H2O2选择性的影响。然而，针对这个问题，目前已有的研究还没有明确的结论，且研究主要限于RRDE而不是实际的FC系统。此外，RRDE和FC测试条件之间存在显著差异，例如：例如，反应界面（两相界面vs.三相界面），气体状态（溶解氧vs.气态氧），工作电流（毫安vs.安培），运动状态（高速旋转vs.静止）等。基于RRDE测试得出的结果和规律在FC层面可能并不适用。这可能会导致后续建立出不准确甚至完全错误的“构效关系”，影响催化剂的后续应用设计。
厦门大学王宇成副教授与叶进裕博士制备了一系列具有不同孔结构但具有相似表面状态或性质的N/C催化剂。借助于这些可靠的孔结构模型，在RRDE和FC中研究了两个关键的孔结构参数，即Brunauer-Emmett-Teller比表面积(SBET)和微孔表面分数(fmicro)对ORR活性和选择性的影响。研究表明，孔结构对氧还原活性的影响，在RRDE和FC中表现一致，均与比表面积呈现正相关。而孔结构对反应选择性的影响，在RRDE和FC层面并不一致：在RRDE层面，二电子过程的选择性与微孔含量无关；而在FC层面，二电子过程选择性与微孔含量呈现负相关。不一致的原因在于溶液相和工况测试中的电极运动状态不同，导致二电子产物在微孔中的停留时间不同。相较于RRDE，FC测试条件更接近实际生产，因此未来FC测试条件下的催化剂评估将更具说服力。该工作揭示了孔结构对二电子ORR活性和选择性的影响，有助于二电子ORR电化学合成H2O2碳基催化剂的设计。
论文信息：
ImpactofPoreStructureonTwo-ElectronOxygenReductionReactioninNitrogen-DopedCarbonMaterials:RotatingRing-DiskElectrodevs.FlowCell
HuiXu,Dr.Xue-HuiLv,Hao-YuWang,Dr.Jin-YuYe,Prof.JiayinYuan,Prof.Yu-ChengWang,Prof.Zhi-YouZhou,Prof.Shi-GangSun
ChemSusChem
DOI:10./cssc.
点击左下角“阅读原文”，可直达阅读该论文原文。
ChemSusChem
ChemSusChem是欧洲化学协会(ChemistryEurope)的官方期刊并由Wiley–VCH出版，是一本有关化学与可持续性研究的顶级跨学科期刊。该期刊通过发表化学、材料科学、化学工程和生物技术等领域的论文，展示了对可持续性和能源相关的最佳研究。
更多精选文章
Angew.Chem.：纳米粒子曲率诱导的分子间作用调控共组装体的手性
Angew.Chem.：无机多铌氧酸簇与有机配体聚合构筑无机有机杂化多铌氧酸盐
Angew.Chem.：杂原子构型筛选提升可逆斜坡容量助力高功率钠离子电池
预览时标签不可点收录于合集#个上一篇下一篇