ACSNanoMo2CMoO2异质结

电催化学术

电催化氮还原反应(NRR)被认为是一种很有前途的常温下合成氨(NH3)的方法。然而,由于缺乏高效的NRR电催化剂,N2在催化剂表面难以吸附和活化,以及竞争性析氢反应(HER),严重阻碍了NRR的发展。近日,清华大学RuitaoLv,清华大学深圳国际研究生院JiaLi报道了将Mo2C-MoO2异质结构量子点嵌在还原石墨烯氧化物(rGO)中,用于高效电催化NRR。

本文要点

要点1.量子点的超小尺寸有利于NRR活性中心的暴露,Mo2C和MoO2的协同作用可以促进N2的吸附和活化,同时抑制竞争性HER。

要点2.实验结果显示,在-0.15V(vs.RHE)条件下,NH3产率为13.94±0.39μgh?1mg?1,在-0.1V(vs.RHE)时具有12.72±0.58%的高法拉第效率,催化剂展现出均衡的电催化NRR性能。要点3.密度泛函理论(DFT)计算表明,Mo2C()表面具有较强的N2吸附能(-1.47eV),N≡N键长延长至1.?,表明N2在Mo2C表面的吸附和活化得到增强。另一方面,HER在MoO2(-)表面的低ΔGH*表明MoO2的HER过程受到阻碍。本工作为提高Mo基材料的电催化NRR性能提供了一种有效的催化剂设计策略。YuchiWan,etal,Mo2C-MoO2HeterostructureQuantumDotsforEnhancedElectrocatalyticNitrogenReductiontoAmmonia,ACSNano,DOI:10./acsnano.1c


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